Der LFF ist zuständig für die Organisation des Fußballs in Litauen und ist somit unter anderem für die Litauische Fußballnationalmannschaft verantwortlich. Zudem kürt er jährlich den Fußballer des Jahres in Litauen.
Der Fußballverband Litauens wurde nach der Unabhängigkeit 1922 gegründet und trat im Jahr darauf der FIFA bei. Während der Zeit der sowjetischen Okkupation nach dem Zweiten Weltkrieg war der Verband aufgelöst und wurde nach der erneuten Unabhängigkeit am 9. Dezember 1991 wieder Mitglied der FIFA und 1992 erstmals Mitglied der UEFA.
Schon von 1923 bis 1940 bestritt die litauische Fußballnationalmannschaft Länderspiele gegen internationale Teams und nahm an den Olympischen Spielen 1924 in Paris teil, wo sie in der Qualifikation mit 0:9 gegen die Schweiz ausschieden. 1940 wurde Litauen von der Sowjetunion okkupiert. Bis 1990 spielten litauische Spieler in der Sowjetischen Fußballnationalmannschaft. Nach der Wiedererlangung der Unabhängigkeit bestritt die litauische Fußballnationalmannschaft am 27. Mai 1990 ihr erstes Länderspiel, wobei Arminas Narbekovas das erste Tor für Litauen erzielte, wie bereits in der Zeit der Ersten Republik, gegen Georgien (2:2 in Tiflis). Die litauische Nationalmannschaft nahm bisher noch nicht an den Endrunden von Welt- oder Europameisterschaften teil. Ein großer Erfolg der litauischen Nationalmannschaft war, als man sich daheim am 2. September 2006 gegen den neuen Weltmeister Italien 1:1 Unentschieden trennte. Fußball hat in Litauen aber eine geringere Bedeutung, Nationalsport ist Basketball, in dem Litauen wesentlich erfolgreicher ist.
